[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

Глава 10

ДОЗИМЕТРИЯ В ЯДЕРНОЙ ЭНЕРГЕТИКЕ И РАДИОХИМИЧЕСКОЙ ПРОМЫШЛЕННОСТИ

В этой главе мы обсудим методы практического определения мощности дозы и поглощенной дозы в некоторых конкретных случаях, достаточно часто встречающихся в ядерной энергетике и радиохимической промышленности. При этом рассмотрим как экспериментальные методы определения дозы ( главным образом, методы химической дозиметрии ), так и расчетные - с использованием параметров процессов и аппаратов, таких как мощность ядерного реактора, его кампания и геометрия в случае вычисления поглощенной теплоносителем дозы в активной зоне реактора или удельная активность и радиохимический состав отходов при их хранении, захоронении и т.д.

При изложении материала мы будем использовать понятия и единицы измерения, которые приведены в гл. 1. В том случае, если по ходу изложения будет необходимо использовать внесистемные единицы (например, "эВ/см3" - для поглощенной дозы или "Ки/л" - для удельной активности), то в тексте делаются специальные примечания.

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10. 1. Дозиметрия фотонного излучения и ускоренных электронов

При проведении исследовательских работ определение поглощенной дозы фотонного ( гамма- и рентгеновского ) излучения и ускоренных электронов чаще всего проводят методом химической дозиметрии, подробно описанной в научно-технической литературе. Метод основан на количественном измерении химических превращений, происходящих с веществом - индикатором при облучении системы, его содержащей (в дальнейшем изложении, "дозиметрическая система" ), ионизирующими излучениями. Поглощенную дозу излучения при использовании химических дозиметров рассчитывают по формуле:

D = с 100NA/ G = 6,02.1025 с / G (эВ/дм3 ) = 9,65.109 с /(G rho.lc.gif (56 bytes) ) (Гр), ( 10. 1 )

где с - концентрация (моль/дм3) накопившегося продукта радиолиза или распавшегося исходного вещества в результате воздействия излучения на дозиметрическую систему в течение заданного времени t, G - радиационно-химический выход продукта радиолиза или распада исходного вещества (частица/100 эВ) , rho.lc.gif (56 bytes) - плотность дозиметрической системы ( кг/м3 ) и NА - число Авогадро.

В лабораторной практике чаще всего используется дозиметр Фрикке - насыщенный воздухом 10-3 моль/дм3 раствор сульфата двухвалентного железа ( или соли Мора ) в 0,8 н серной кислоте. Для определения поглощенной дозы спектрофотометрическим методом измеряется концентрация ионов Fe3+, образующихся в результате радиационно-химического окисления ионов железа (2+), равная

с = A /[ epsilon.lc.gif (51 bytes) (Fe3+) l ] , где А - оптическая плотность облученного раствора относительно необлученного, epsilon.lc.gif (51 bytes) (Fe3+) = 2095 дм3/(моль. см) - коэффициент экстинкции при 304 нм, l длина оптического пути. Полученные значения концентрации подставляют в формулу (10.1). Радиационно-химический выход оксиления двухвалентного железа в дозиметре Фрикке G(Fe3+)= 15, 45 ион/100 эВ.

Отклик дозиметра Фрикке линеен до дозы 400 Гр при мощности дозы в интервале 1 - 10 Гр/с в случае дозиметрии непрерывных потоков излучения.

В лабораторной практике для определения поглощенной дозы интенсивных или импульсных потоков излучения часто используют модификации дозиметра Фрикке - "супер дозиметр Фрикке" ( дозиметр Фрикке, насыщенный не воздухом, а кислородом ), дозиметр с добавками ионов меди (2+) и др. , а также бихроматный дозиметр Кабакчи.

В нашей стране для аттестации источников гамма-излучения используется дозиметр ДОГ-25/20 (дозиметр образцовый глюкозный). Он применим для определения дозы в интервале 2,5.10-5 - 2,0.106 Гр при мощности дозы 1 - 50 Гр/с. Дозиметр представляет собой 20 % раствор глюкозы в дистиллированной воде. При облучении в результате радиационно-химического разложения глюкозы изменяется угол вращения раствором плоскости поляризации света . Измерения угла вращения проводят при 20pm.gif (53 bytes) 5 o С, и поглощенную дозу рассчитывают по формуле:

D = 2, 68 ln (Fo /Fобл ) (МГр) , ( 10. 2 ) , где Fо , Fобл - угол вращения плоскости поляризации света необлученным раствором при длине волны 589,25 нм, равный 30,77 град ( при градуировке сахариметра в градусах международной шкалы ) или 10,65 град ( при градуировке поляриметра в угловых градусах) и угол вращения плоскости поляризации света облученным раствором, соответственно.

На практике часто бывает, что тормозные свойства системы, для которой необходимо определить поглощенную дозу ионизирующего излучения, существенно отличаются от свойств дозиметрической системы. В связи с этим появляется необходимость пересчета показаний дозиметра применительно к исследуемой системе. Для фотонного излучения пересчет производят на основе соотношения:

Dсист = Dдоз (mu.lc.gif (62 bytes) / )сист сист / [( / )доз доз ] , ( 10. 3 )

где Dсист , ( / )сист , сист , Dдоз , ( / )доз, доз - соответственно, для исследуемой системы и для дозиметра поглощенные дозы (эВ/см3), массовые коэффициенты поглощения и плотности. Массовые коэффициенты поглощения - величины аддитивные: ( / ) = е ai ( / )i ; в этой формуле ( / )i и ai - массовый коэффициент поглощения и массовая доля i-го компонента в системе, соответственно.

Если поглощенная доза определяется в эВ/г, рад или Гр, то формула (10.3) имеет вид:

Dсист = Dдоз ( / )сист / ( / )доз . ( 10. 4)

В случае преобладания эффекта Комптона при взаимодействии излучения с веществом, как это имеет место при облучении гамма-квантами, формулы (10.3) и (10.4) можно упростить, например:

Dсист = Dдоз (Z/A)сист / (Z/A)доз , ( 10. 5 )

где (Z/A)сист , (Z/A)доз - эффективный атомный номер системы и дозиметра, соответственно. Эффективный атомный номер - также как и массовый коэффициент поглощения величина аддитивная:  (Z/A) = sum.gif (72 bytes) ai (Zi /Ai ) , i где Ai , Zi , ai - атомная масса, порядковый номер элемента системы и его массовая доля, соответственно. Для электронных пучков пересчет не производят, если условиями облучения обеспечивается полное поглощение пучка. В противном случае (энергия электронов больше 5 МэВ; малые размеры облучаемого образца ) пользуются соотношением

Dсист = Dдоз (Sm )сист /(Sm )доз , ( 10. 6 )

где (Sm )сист и (Sm )доз - массовая тормозная способность исследуемой системы и дозиметра, соответстственно.

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10.2. Измерение потоков тепловых нейтронов

Плотность потока ( f ) тепловых нейтронов можно измерить при помощи дозиметра Фрикке, в который введены добавки Н3В03 или сульфата лития. В присутствии этих добавок в облучаемом потоком тепловых нейтронов образце протекают ядерные реакции : 10В (n, alpha.gif (828 bytes) ) 7Li ( полное сечение захвата sigma.lc.gif (54 bytes) = 7,4.10-22 см2 , Екин = 2,33 МэВ/нейтрон ) и 6Li(n, alpha.gif (828 bytes) )T (полное сечение захвата sigma.lc.gif (54 bytes) = 7,1.10-23 см2 , Екин = 4,66 МэВ/нейтрон). Возникающие при этих реакциях альфа-частицы производят радиационно-химическое воздействие.

Плотность потока тепловых нейтронов равна

f = P rho.lc.gif (56 bytes) /( Eкин NА sigma.lc.gif (54 bytes) [ B, Li ] ) , ( 10. 7 )

где Р - мощность поглощенной дозы, Екин - кинетическая энергия осколков, выделяющихся в результате одного распада 10B или 6Li, sigma.lc.gif (54 bytes) - полное сечение захвата тепловых нейтронов, [B, Li ], - концентрация ионов бората или лития, моль/дм3 , NА - число Авогадро, rho.lc.gif (56 bytes) - плотность дозиметрического раствора.

Мощность поглощенной дозы при использовании дозиметра Фрикке при спектрофотометрическом ( измерение при длине волны 304 нм, длина оптического пути 1 см) определении концентрации ионов Fe3+, образовавшихся при облучении потоком нейтронов в течение времени t, равна

P = 9,65.109 A /(2095 rho.lc.gif (56 bytes) G(Fe3+) t ), Гр/с . ( 10. 8 )

Если используют дозиметр Фрикке с добавками борат-ионов, то формула (10.7) записыватся виде

f = 6,16.109 P /[ВO3-] , см-2 . с-1 , ( 10. 9 )

где мощность поглощенной дозы определяется по формуле (10.8) с использованием G(Fe3+) = 4, 15pm.gif (53 bytes) 0, 1 ион/100 эВ.

Если в дозиметр Фрикке добавляют соль лития, то для вычисления плотности потока тепловых нейтронов применяют другую формулу:

f = 3,21.1010 P/[Li+] , см-2 . с-1 . ( 10. 10 )

Здесь мощность дозы Р определяется также по формуле (10.8), но при этом принимается G(Fe3+) = 5, 4 pm.gif (53 bytes)0,3 ион/100 эВ.

Различные значения радиационно-химического выхода окисления двухвалентного железа ( т.е. G(Fe3+) ) в формулах (10.9) и (10.10) используются потому, что ЛПЭ альфа-частиц, возникающих в ядерных реакциях 10B и 6Li, различны.

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10.3. Дозиметрия реакторного излучения

При облучении образцов в каналах экспериментальных ядерных реакторов и воды в активной зоне энергетических реакторов основной вклад в поглощенную дозу вносят быстрые нейтроны и гамма-излучение. При использовании химических дозиметров наблюдаемый выход превращения равен:

G = f gamma.lc.gif (54 bytes)   G gamma.lc.gif (54 bytes)   + (1 -f gamma.lc.gif (54 bytes)  ) Gn , ( 10. 11 )

где Gn , Ggamma.lc.gif (54 bytes)  - выходы превращения в дозиметрической системе в случае облучения только нейтронами и только gamma.lc.gif (54 bytes)-излучением, соответственно, f gamma.lc.gif (54 bytes) -вклад gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения в суммарную мощность поглощенной дозы.

f gamma.lc.gif (54 bytes)   = 1 / ( 1 + R ) , ( 10. 12 )

где R = Pn /Pgamma.lc.gif (54 bytes)  - отношение мощностей поглощенной дозы для нейтронной и gamma.lc.gif (54 bytes)-составляющей, соответственно. Эта величина для реактора является конструкционным параметром.

В соотвествии с формулами (10.11) и (10.12) отклик дозиметра после облучения его в поле смешанного излучения можно записать в виде: delta.uc.gif (63 bytes) с = a ( G gamma.lc.gif (54 bytes)  D gamma.lc.gif (54 bytes)  + Gn Dn ), ( 10. 13 )

где delta.uc.gif (63 bytes)с - функция отклика дозиметра (изменение концентрации, оптической плотности, электропроводности, угла вращения плоскости поляризации и т. д. ), D gamma.lc.gif (54 bytes)  , Dn - дозы от gamma.lc.gif (54 bytes) - и нейтронной составляющих, а - коэффициент размерности, равный 1, 047. 10-7 , если delta.uc.gif (63 bytes) С измеряется в моль/дм3 , а поглощенные дозы от нейтронной и gamma.lc.gif (54 bytes)-составляющих - в Гр.
В случае химических дозиметров на водной основе (например, дозиметра Фрикке ) величина G gamma.lc.gif (54 bytes)   известна
G gamma.lc.gif (54 bytes)   = G(Fe3+) = 3(GH + Geгидр ) + GOH + 2 GН2О2  и равна 15, 45 ион/100 эВ.

Для определения выхода образования ионов трехвалентного железа в результате радиолиза под действием быстрых нейтронов необходимо знать величины начальных выходов продуктов радиолиза воды - атомов Н, радикалов ОН, гидратированных электронов и пероксида водорода. Их рассчитывают по алгоритму, изложенному в главе, посвященной математическому моделированию поведения теплоносителя в первом контуре энергетических реакторов. Значения выходов зависят от ЛПЭ протонов отдачи, которые являются действующим началом радиационно-химических превращений при облучении воды быстрыми нейтронами. В табл. 10.1 приведены потери энергии быстрыми нейтронами с начальной энергией 2 МэВ ( нейтроны с этой энергией составляют главную долю энерговыделения в теплоносителе в активной зоне энергетических реакторов) при упругих столкновениях с ядрами водорода в воде, энергии протонов отдачи и их ЛПЭ, а также величины выходов первичных продуктов радиолиза воды, соответствующие этим ЛПЭ, и средневзвешенные по энергии протонов отдачи начальные выходы. Использование средневзвешенных величин начальных выходов дает для выхода трехвалентного железа при облучении дозиметра Фрикке потоком быстрых нейтронов Gn = 7,65. При использовании дозиметра Фрикке для определения дозы смешанного излучения ядерного реактора выход трехвалентного железа равен:

G = 15,45 f gamma.lc.gif (54 bytes)  + 7,65 ( 1 - f gamma.lc.gif (54 bytes)  ) . ( 10. 14 )

Таблица 10.1 Рассчитанные значения выходов ( частица/100эВ ) первичных продуктов радиолиза воды под действием нейтронов ядерного реактора

Номер столкновения Энергия нейтронов,

МэВ

Энергия протонов отдачи, МэВ ЛПЭ протоновотдачи,

МэВ/см

 

GH

 

гидр

 

GOH

GH2O2
0 2, 000 - - - - - -
1 0, 735 1, 265 228 0,69 1, 58 1,07 0, 88
2 0, 270 0, 465 566 0,17 0, 67 0,45 1, 13
3 0, 099 0, 171 1131 0,17 0, 34 0,23 1, 09
Средневзвешенные начальные выходы: 0,49 1,19 0,80 0,91

Аналогичным методом рассчитывают выходы превращения и в других дозиметрических системах на основе водных растворов. Для оценочного определения дозиметром Фрикке суммарной поглощенной дозы можно пользоваться средними значениями выходов, приведенными в табл. 10.2. Интервал

Таблица 10.2 Средние значения выходов G(Fe3+) в дозиметре Фрикке для смешанного гамма-нейтронного излучения

Интервал изменения R G(Fe3+) , ион/100 эВ
0, 25 - 1, 00 12, 7pm.gif (53 bytes) 1, 2
2, 0 - 10, 0 8, 6 pm.gif (53 bytes)1, 5

для параметра R обычно известен из конструкторской документации реактора. Для экспериментального определения R необходимо использовать две дозиметрические системы: одну, которая реагирует на суммарную дозу, и вторую, - реагирующую только на дозу от одной из составляющих. Удобными дозиметрами, реагирующими только на гамма-составляющую, являются стекла, не содержащие оксидов бора, бария и свинца, например , дозиметр СГД-8. Вклад нейтронной составляющей в показания этого дозиметра не превышает нескольких процентов. Дозу определяют по поялению окраски при длине волны 350 нм и рассчитывают по формуле:

D = 22,8  delta.uc.gif (63 bytes)d/l , Гр, ( 10. 15 )

где  delta.uc.gif (63 bytes)d, l - разность оптических плотностей облученного и необлученного стекла при lambda.lc.gif (58 bytes) =350 нм и толщина светопоглощающего слоя, см, соответственно. Линейность отклика дозиметра СГД-8 сохраняется в интервале 0,02 < (delta.uc.gif (63 bytes)d/l) < 2 . Это дает возможность определять дозы в интервале 0,4 - 45 Гр.

В радиационной физикохимии твердого тела и радиационном материаловедении, где радиационные эффекты обусловлены не ионизацией и возбуждением, а главным образом процессами смещения атомов, эти радиационные эффекты относят к флюенсу частиц и их энергии. При известных флюенсе и энергии нейтронов поглощенную дозу в образце из конкретного материала рассчитывают по формуле:  D = Кn Фn , фГр, ( 10. 16 ) , где Кn - керма единичного флюенса, фГр.м2/нейтрон и Фn - флюенс, нейтрон/м2. Значения кермы единичного флюенса для некоторых материалов приведены в табл. 10.3.

Таблица 10.3 Величины кермы для единичного флюенса, Kn, фГр.м2/нейтрон, моноэнергетических нейтронов различной энергии для материалов, в которых поглощаются нейтроны

Энергия нейтронов,

МэВ

Вода ПММА Мягкие ткани тела СО2
18, 0 7, 492 6, 241 6, 917 2, 490
10, 9 6, 161 5, 095 5, 701 1, 305
6, 0 4, 971 3, 800 4, 533 0, 489
4, 02 4, 386 3, 553 4, 086 0, 488
[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10.4. Дозиметрия излучения водо-водяного ядерного реактора после останова

После останова реактора типа ВВЭР, проработавшего кампанию tк, энергия, поглощаемая находящимся в активной зоне теплоносителем, обусловлена гамма-излучением продуктов деления. Вклад запаздывающих нейтронов, beta.lc.gif (58 bytes)-частиц продуктов деления и alpha.gif (828 bytes)-частиц трансурановых элементов мал, так как они задерживаются металлоконструкциями. Суммарную мощность гамма-излучения продуктов деления после останова реактора рассчитывают по полуэмпирической формуле:

P(t) = 3,14.10-2 Wo [ t-0, 2 - (tк + t )-0, 2 ], МВт, ( 10. 17 )

где Wo , tк и t, соответственно, номинальная тепловая мощность реактора, МВт, время работы реактора (кампания), сутки и время после останова реактора, сутки. Мощность дозы, поглощаемая водой в активной зоне (АЗ), рассчитывают по формуле:

P = 9,9.102 [(mu.lc.gif (62 bytes)/rho.lc.gif (56 bytes) )Н2О /(mu.lc.gif (62 bytes) /rho.lc.gif (56 bytes) )АЗ ] n Н2О [P(t)/(V Н2О rho.lc.gif (56 bytes) Н2О)], Гр/с, (10. 18)

где (mu.lc.gif (62 bytes)/rho.lc.gif (56 bytes) )Н2О ,   (mu.lc.gif (62 bytes)/rho.lc.gif (56 bytes) )АЗ - массовые коэффициенты поглощения для воды и конструкционных материалов АЗ,  nН2О, VН2О , rho.lc.gif (56 bytes) Н2О - массовая доля воды в АЗ, объем воды в АЗ, м3, и плотность воды, г/см3 ,соответстственно. P(t) вычисляется из (10.17).

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10.5. Внутренние источники излучения

Для alpha.gif (828 bytes) - и   beta.lc.gif (58 bytes)-радионуклидов, не являющихся родоначальниками цепочки распада, выделяемую энергию в единицу времени (мощность поглощенной дозы Р) рассчитывают, исходя из предположения, что радионуклид равномерно распространен в матрице, а излучение радионуклидов поглощается в ней практически полностью . Тогда

P = Qo` E.jpg (403 bytes)изл , МэВ/(г. с) или P = 1,602.10-10 Qo` E.jpg (403 bytes)изл , Гр/с , (10. 19 )

где Qо - удельная активность, Бк/г, на момент времени, соответствующий началу эксперимента, E.jpg (403 bytes)изл - энергия alpha.gif (828 bytes)-излучения или средняя энергия beta.lc.gif (58 bytes)-спектра, МэВ/распад .

Для указанных источников интегральная поглощенная доза будет выражаться как:

D = integ.gif (77 bytes) P dt = integ.gif (77 bytes) Qo exp[ -lambda.lc.gif (58 bytes)t] Eизл dt = Qo E.jpg (403 bytes)изл (1 - exp[ -lambda.lc.gif (58 bytes) t] )/lambda.lc.gif (58 bytes) , ( 10. 20 )

где lambda.lc.gif (58 bytes) , t - постоянная распада и время облучения, соответственно. При малых lambda.lc.gif (58 bytes) .t формула (10.20 ) упрощается:

D = QoE.jpg (403 bytes) изл t . ( 10. 21 )  При полном распаде радионуклида ( t rarrow.gif (63 bytes) infty.gif (58 bytes) ):

D = Qo E.jpg (403 bytes) изл / lambda.lc.gif (58 bytes) . ( 10. 22 )

В практике обращения с радиоактивными отходами необходимо бывает рассчитывать дозу, поглощенную матрицей, в которой равномерно распределена смесь радионуклидов различной природы (gamma.lc.gif (54 bytes)  - и beta.lc.gif (58 bytes)-излучатели, включающие материнские нуклиды, порождающие цепочку радиоактивного распада ). Если форма сосуда, в котором находится радиоактивный материал, обеспечивает практически полное поглощение излучения, то полную энергию, выделяемую единицей массы материала в единицу времени цепочкой распада gamma.lc.gif (54 bytes) - и beta.lc.gif (58 bytes) - излучателей, для i-го материнского радионуклида можно записать в виде мощности поглощенной дозы:

Pi = Q exp[ - lambda.lc.gif (58 bytes) i t] ( sum.gif (72 bytes)  i,j Iji, j + sum.gif (72 bytes)  i,jE.jpg (403 bytes) beta.lc.gif (58 bytes) n -beta.lc.gif (58 bytes) ) , МэВ/(г. с), ( 10. 23 )

где Q - удельная активность i-го материнского нуклида в момент постановки отхода на хранение или в момент окончательного захоронения, Бк/г , lambda.lc.gif (58 bytes) i - постоянная распада i-го материнского нуклида, Iji, j - энергетическая gamma.lc.gif (54 bytes)-постоянная i-ого материнcкого и всех j-их дочерних радионуклидов, МэВ/(с. Бк), E.jpg (403 bytes) beta.lc.gif (58 bytes)  - средняя энергия beta.lc.gif (58 bytes)-спектра материнского и всех дочерних радионуклидов, МэВ/распад, nbeta.lc.gif (58 bytes) - доля beta.lc.gif (58 bytes)-распада со средней энергией E.jpg (403 bytes) beta.lc.gif (58 bytes)  , t -время облучения (хранения) отхода, с. При выражении Q в Ки/кг и Iji, j в МэВ/(с. мКи) формула (10.23) будет иметь вид:

Pi = Q exp[ - lambda.lc.gif (58 bytes) i t] (103 sum.gif (72 bytes) i,j Iji, j + 3,7. 1010 sum.gif (72 bytes) i E.jpg (403 bytes) beta.lc.gif (58 bytes) n -beta.lc.gif (58 bytes) i ) , МэВ/(кг. с), ( 10. 24 )

Для того, чтобы получить значения мощности дозы в Гр/с, правую часть уравнения (24) нужно умножить на 1,602.10-10 . Энергия, выделяемая смесью радионуклидов в единицу времени (мощность поглощенной дозы ), равна

Р = sum.gif (72 bytes) i Рi .

Интегральную поглощенную дозу рассчитывают по формулам (10.20) - (10.22), суммируя данные по всем i-ым радионуклидам. Величину в скобках в правой части формул (10.23) и (10. 24 называют удельной энергетической постоянной цепочки i-ого материнского нуклида и обозначают Аi . В табл. 10.4 представлены наиболее характерные для высокоактивных отходов нуклиды, их периоды полураспада, постоянные распада и величины энергетических постоянных.

Таблица 10.4 Удельные энергетические постоянные цепочки для некоторых радионуклидов

Нуклиды (t1/2)i lambda.lc.gif (58 bytes) I, с-1,

материнского нуклида

Ai,МэВ/(с. Бк) Аi,Мэв/(с. Ки)
90Sr+90Y 28 лет ( 64, 3 ч) 7, 848. 10-10 1, 126 4, 166. 1010
106Ru+106Rh 1 год ( 30 с ) 2, 198. 10-8 1, 400 5, 183. 1010
137Cs+137Ba 30лет(2, 6 мин) 7, 325. 10-10 0, 243 9, 000. 109
144Ce+144Pr 285сут(17 мин ) 2, 814. 10-8 1, 187 4, 427. 1010
[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10. 6. Внешние изотопные источники

Мощность экспозиционной дозы в точке, находящейся на расстоянии r от изотопного источника, без учета поглощения излучения средой рассчитывают по формуле:

Pэксп = kii,j Q /r , Гр, ( 10. 25 )

где Q - активность источника, Бк, и kii,j - ионизационная гамма-постоянная радионуклида, аГр.м2 /(с.Бк).

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10. 7. Дозиметрия импульсных источников излучения

Существуют две задачи дозиметрии импульсных источников излучения: определение усредненной по образцу дозы при нахождении радиационно-химических выходов превращения веществ по данным химического анализа и определение поглощенной дозы за импульс вдоль пути зондирующего света при изучении импульсного радиолиза со спектрофотометрической регистрацией короткоживущих продуктов.

Особенность, которую необходимо учитывать при дозиметрии импульсных источников излучения - весьма высокие мощности дозы.

В лабораторной практике для решения первой задачи чаще всего применяют, так называемый, "супердозиметр Фрикке", представляющий собой 0,01 моль/дм3 водный раствор сульфата двухвалентного железа в 0,4 моль/дм3 серной кислоте, насыщенный кислородом , 0,05 - 0,2 моль/дм3 водный раствор щавелевой кислоты или циклогексан. Параметры этих дозиметров представлены в табл. 10.5.

Таблица 10.5 Параметры дозиметров для импульсных источников излучения

Дозиметр Интервал мощности дозы, Гр/с Интервал дозы, Гр Выход, частица/100 эВ
Супердозиметр Фрикке  leq.gif (61 bytes)108 leq.gif (61 bytes) 100 G(Fe3+)=16,01pm.gif (53 bytes) 0,08
Водный раствор Н2С2О4 2.106 - 2.108 - G(-H2C2O4 )= 4,9
Циклогексан 6.1010-1,3.1013 4.103-2,4.105 G(H2)=4,0

Для определения дозы за импульс вдоль пути пучка зондирующего света при микро- и наносекундном импульсном радиолизе в нашей стране обычно используют 0,005 моль/дм3 нейтральный водный раствор роданида калия KCNS, насыщенный воздухом. Отклик дозиметра - накопление в растворе ион-радикалов (CNS)2-, которые наблюдают при измерении оптической растворов при длине волны 475 нм, epsilon.lc.gif (51 bytes) = 7,35.103 л/(моль.см). Выход G[(CNS)2-] = 2,9 частица/100 эВ. Дозу определяют по формуле:

D = 4,43.102 А /l, Гр/импульс , ( 10. 26 )

где А - максимальное значение оптической плотности в конце импульса излучения и l - длина оптического пути, см. Измеряемая доза не должна превышать примерно 50 Гр.

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10. 8. Расчеты поглощенной дозы по ионизационным измерениям

Поглощенная доза в воздухе Dвозд связана с экспозиционной дозой Dэксп соотношением:

Dвозд = 34 Dэксп , Гр , ( 10. 27 ) , где экспозиционная доза выражается в Кл/кг.

Если известна экспозиционная доза в некоторой точке воздуха, то поглощенная доза в исследуемой системе в той же точке равна:

Dсист = 34 Dэксп [(mu.lc.gif (62 bytes) /rho.lc.gif (56 bytes) )сист /(mu.lc.gif (62 bytes) /rho.lc.gif (56 bytes) )возд] , Гр, ( 10. 28 )

где экспозиционная доза выражена в Кл/кг.

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10. 9. Расчет дозы методом измерения тока

При полном поглощении пучка заряженных частиц в образце, пренебрегая расходом энергии на возникновение тормозного рентгеновского излучения, усредненную поглощенную дозу рассчитывают по формуле:

D- = 6,24.1024 I E t/(rho.lc.gif (56 bytes) V z ) , эВ/г, ( 10. 29 )

где I - измеренная сила тока в образце, А, Е - энергия частиц, МэВ, t - время облучения, с, V - объем образца, см3, z - заряд частиц и rho.lc.gif (56 bytes) - плотность образца, г/см3.

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]

10.10. Дозиметрия при экстракционном выделении урана и плутония из раствора облученного ядерного топлива

Воздействие ионизирующего излучения на экстрагент, сопровождающееся образованием продуктов его радиолиза, приводит к ряду нежелательных последствий:снижению коэффициента разделения, ухудшению гидродинамических параметров системы, появлению "медуз" (третья фаза ) и т. д.

Оценка срока службы экстрагента требует определения дозы излучения, поглощаемой на различных операциях экстракционного цикла (в скобках дано условное обозначение дозы ) - экстракции (Dэ), промывки (Dпр) и реэкстракции (Dрэ) . Поглощенная в цикле доза равна

Dц = Dэ + Dпр + Dрэ . ( 10. 30 )

Каждая из операций состоит из смешения водной фазы с экстрагентом и последующего разделения фаз (отстой), проводящихся в различных зонах экстракторов. Удобно разделить дозу, поглощенную экстракционной системой, на каждой m-й операции, на дозу в смесительной и в отстойной зонах:

Dm = Dmсм + Dmот . ( 10. 31 )

Энергия, поглощаемая единицей объема экстрагента, обусловлена поглощением alpha.gif (828 bytes) - и beta.lc.gif (58 bytes)-частиц и gamma.lc.gif (54 bytes)-квантов, эмиттируемых трансурановыми и осколочными радионуклидами, содержащимися в растворе облученного топлива. Вклад каждого типа излучения в суммарную дозу различен как по операциям цикла, так и по зонам экстракционного аппарата. Мощность дозы ( Гр/с ) от поступающего на экстракцию раствора облученного топлива, содержащего alpha.gif (828 bytes) - и beta.lc.gif (58 bytes) ,gamma.lc.gif (54 bytes)-излучатели с удельной активностью, соответственно, Q alpha.gif (828 bytes) и Qbeta.lc.gif (58 bytes)  ,gamma.lc.gif (54 bytes) (Бк/г), равна:

P = 1, 602. 10-10 sum.gif (72 bytes) i (Qi alpha.gif (828 bytes)  Ea- + Qi beta.lc.gif (58 bytes) gamma.lc.gif (54 bytes) Ai ) , ( 10. 32 )

где Аi - удельная энергетическая постоянная цепочки распада радионуклида, Мэв/(с.Бк) (см. формулы 10.23 и 10.24). Поскольку цикл экстракции много короче периода полураспада любого из реально поступающих на экстракцию изотопов, то изменением удельной активности за время экстракции пренебрегаем. Определим составляющие поглощенной экстрагентом дозы по операцим цикла и по зонам проточного экстракционного аппарата.

Операция экстракции. Здесь происходит, собственно процесс отделения ценных компонентов (урана и плутония) от осколочных радионуклидов.

1.Смесительные зоны. Энергия alpha.gif (828 bytes)-частиц полностью поглощается в органической фазе, и доза alpha.gif (828 bytes)-излучения от экстрагированных радионуклидов составляет

(Dэ,см ) alpha.gif (828 bytes) = 1,602.10-10 ( sum.gif (72 bytes) i Q i alpha.gif (828 bytes) Ea ) ( sum.gif (72 bytes) k zk ak tk, см ), ( 10. 33 )

где zk - число ступеней экстракции с данным распределением нуклидов, ak - доля экстрагированных alpha.gif (828 bytes)-излучателей на k-ой ступени и tk,см - время пребывания экстрагента в смесительной зоне k -ой ступени ( в секундах), равное

tk,см = 3,6.103 n Vсм / ( n + 1 ) рэ , ( 10. 34 )

где Vсм - объем смесительной зоны, дм3, рэ - расход экстрагента дм3/ч, и n - отношение объемов фаз. В смесительной зоне бета- и гамма-излучатели распределяются равномерно в гомогенизированной водно-органической смеси. Поглощенная системой энергия излучения распределяется между водной и органической фазами пропорционально их объемам и электронным плотностям rho.lc.gif (56 bytes) i . Электронная доля экстрагента при отношении объмной фаз n составляет

epsilon.lc.gif (51 bytes) э = rho.lc.gif (56 bytes)орг Vорг /( rho.lc.gif (56 bytes)орг Vорг + rho.lc.gif (56 bytes) вод Vвод ) = n /[n + ( rho.lc.gif (56 bytes)вод / rho.lc.gif (56 bytes)орг )] . ( 10. 35 )

Бета-излучение осколочных радионуклидов поглощается в смесительной зоне полностью. Гамма-излучение этих продуктов имеет среднюю энергию около 1 МэВ/распад, вследствие чего в смесительной зоне имеет место неполное поглощение этого излучения. Для учета неполного поглощения gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения вводят понятие "энергетического кпд" поглощения gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения (i), завиcящего от геометрических размеров экстрактора . Методы расчета энергетического КПД gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения известны. Для большинства современных экстракторов i = 0,4 - 0,5.

Для того, чтобы учесть неполное поглощение gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения в смесительной зоне в уравнении (10.32) коэффициент Аi мы запишем в виде:

A - i,см = (103 sum.gif (72 bytes) i,j Iji, j + 3,7 1010 sum.gif (72 bytes) i E- beta.lc.gif (58 bytes)   n- beta.lc.gif (58 bytes) i ) . ( 10. 36 )

Доза beta.lc.gif (58 bytes) ,gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения, поглощенная экстрагентом в смесительных зонах, равна

(Dэ,см) beta.lc.gif (58 bytes) ,gamma.lc.gif (54 bytes) = 1,602.10-10 ( sum.gif (72 bytes) Qibeta.lc.gif (58 bytes) ,gamma.lc.gif (54 bytes) A- i,см ) z tсм , ( 10. 37 )

Эта формула по виду аналогична формуле (10.33) для определения поглощенной дозы alpha.gif (828 bytes)-излучения. Она отличается тем, что в ней значения числа ступеней экстракции z и времени пребывания tсм даны без индекса "k" и, соответственно, нет суммирования по этому параметру. Это связано с тем, что на всех ступенях эктракции распределение beta.lc.gif (58 bytes) -, gamma.lc.gif (54 bytes)-излучателей одно тоже. Поэтому для всех ступеней численное значение времени одинаково и равно:

tсм = 3,6.103 n Vсм / ( n + 1 ) рэ . ( 10. 38 )

Обозначения в этой формуле такие же, что и в формуле (10.34). C учетом всего сказанного доза beta.lc.gif (58 bytes)-, gamma.lc.gif (54 bytes) - излучения, поглощенная экстрагентом в смесительных зонах, равна:

(Dэ ,см) beta.lc.gif (58 bytes) , gamma.lc.gif (54 bytes) = 5,767.10-7 ( sum.gif (72 bytes)i  Q ibeta.lc.gif (58 bytes), gamma.lc.gif (54 bytes) A- i,см ) Eэ z tсм n Vсм / ( n + 1 ) рэ . ( 10. 39 )

2.Отстойные зоны. В отстойных зонах экстракционных аппаратов происходит расcлоение фаз. Время пребывания органического раствора в отстойной зоне определяется формулой

tот = 3,6.103 n Vот /(n+1) рэ , ( 10. 40 )

где Vот - объем отстойной зоны, остальные обозначения те же, что и в формуле (10.34).

В отстойной зоне все alpha.gif (828 bytes)-излучатели (изотопы урана и плутония ) сосредоточены в органической фазе; при этом на каждой из ступеней zk будет свое распределение, характеризующееся величиной аk . В связи с этим необходимо вводить tk,от и соответствующее суммирование по параметру "k". Доза alpha.gif (828 bytes)-излучения в отстойной зоне равна

(Dэ,от )alpha.gif (828 bytes) = 1,602.10-10 ( sum.gif (72 bytes) i Qi alpha.gif (828 bytes) Ea ) ( sum.gif (72 bytes) k zk ak tk,от ), ( 10. 41 )
Значительно сложнее рассчитать поглощенную экстрагентом дозу от beta.lc.gif (58 bytes)-, gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения осколочных радионуклидов, сосредоточенных в водной фазе. В этом случае облучение экстрагента (органической фазы) следует рассматривать как облучение объекта внешним протяженным источником и для точного определения дозы использовать методы расчета , изложенные в известной книге Н. Г. Гусева (см. Список рекомендованной литературы). Мощность дозы beta.lc.gif (58 bytes)-, gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения в этом случае опишется формулой

э,от )beta.lc.gif (58 bytes) ,gamma.lc.gif (54 bytes) = 1,602.10-10 f sum.gif (72 bytes) i Qibeta.lc.gif (58 bytes) , gamma.lc.gif (54 bytes) A- i,от , ( 10. 42 ) , где f - коэффициент, зависящий от геометрической формы экстракционного аппарата. Доза beta.lc.gif (58 bytes)-, gamma.lc.gif (54 bytes)-излучения, поглощенная экстрагентом, равна произведению этой мощности дозы и времени пребывания раствора в отстойной зоне (10.40):

Dэ,от = 3,6.103э,от ) beta.lc.gif (58 bytes), gamma.lc.gif (54 bytes)  n Vот /(n+1) рэ . ( 10. 43 )

Доза, поглощенная экстрагентом при операции экстракции ( смешение и отстой), представляет собой сумму правых частей уравнений (10.33), (10.39), (10.41) и (10.43).

Операции промывок и реэкстракции . На этих операциях поглощенная экстрагентом доза определяется только alpha.gif (828 bytes)-излучением экстрагированных ценных компонентов - урана и плутония, так как содержание осколочных beta.lc.gif (58 bytes) - и gamma.lc.gif (54 bytes)-излучающих радионуклидов в экстрагенте весьма мало.

Операции промывки и реэкстракции обычно проводят в том же аппарате, что и экстракцию, но используют весь объем аппарата, т. е. (Vсм + Vот ). В этом случае время пребывания экстрагента равно:  tпр, рэ = 3,6.103 n (Vсм +Vот )/(n+1) рэ . ( 10. 44 )

Поглощенная экстрагентом доза (Dпр + Dрэ) на этих операциях составляет

(Dпр + Dрэ) = 1,153.10-6 ( sum.gif (72 bytes) Qi alpha.gif (828 bytes) E - a) z n (Vсм +Vот )/(n+1) рэ . ( 10. 45)

Суммарная радиационная нагрузка. Доза, поглощенная экстрагентом (органической фазой ) за цикл (Dэ)цикл , определяется суммой доз, поглощенных на операциях экстракции, промывки и реэкстракции ( см. уравнения (10.33), (10.39), (10.41), (10.43) и (10.45)). Интегральную дозу, полученную экстрагентом за период времени t работы экстракционной системы, рассчитывают по формуле:

Dэ,инт = (Dэ)цикл N /(1 + Vп/Vоб. э ) , ( 10. 46 )

где N - число циклов за время t, Vп и Vоб. э , соответственно, объем подпиток и объем оборотного экстрагента .

[предыдущий раздел] [содержание] [следующий раздел]